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論文

時空間分割角度分解APXPS法による多層積層薄膜界面の深さ方向解析

豊田 智史*; 吉村 真史*; 住田 弘祐*; 三根生 晋*; 町田 雅武*; 吉越 章隆; 吉川 彰*; 鈴木 哲*; 横山 和司*

放射光, 35(3), p.200 - 206, 2022/05

大気圧光電子分光(AP-XPS)に立脚する多層積層薄膜界面の時空間深さ方向解析法の開発状況を述べた。初めに、時分割近大気圧硬X線角度分解光電子分光データによる深さ方向解析を行った。次に、空間分解能が備わった時分割角度分解AP-XPSデータの高速ピークフィッティングによる深さ方向解析法へ発展させ、酸化還元反応条件下での時空間深さ方向解析を実現した。また、スパースモデリングのジャックナイフ平均を組み合わせた、従来型の最大エントロピー法(MEM)が高い精度で深さ方向分布の動態計測に有効であることを述べた。

論文

Study of catalytic reaction at electrode-electrolyte interfaces by a CV-XAFS method

草野 翔吾*; 松村 大樹; 朝澤 浩一郎*; 岸 浩史*; 坂本 友和*; 山口 進*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*

Journal of Electronic Materials, 46(6), p.3634 - 3638, 2017/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:19.84(Engineering, Electrical & Electronic)

A method combining cyclic voltammetry (CV) with X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy, viz. CV-XAFS, has been developed to enable in situ real-time investigation of atomic and electronic structures related to electrochemical reactions. We use this method to study the reaction of a Pt/C cathode catalyst in the oxygen reduction reaction (ORR) in an alkaline electrolyte. It was found that the current induced by the ORR was first observed at approximately 0.08 V versus Hg/HgO, although the Pt valence remained almost unchanged. The electronic structure of the catalytic surface in the ORR was observed to be different in the negative and positive scan directions of CV measurements. Hydrogen adsorption is also discussed on the basis of the observation of this spectral change. We have demonstrated that CV-XAFS provides dynamical structural and electronic information related to electrochemical reactions and can be used for in situ real-time measurements of a catalyst.

論文

Structural kinetics studies on phase transitions of the Bi UPD layer between the (2 $$times$$ 2) and ($$p$$ $$times$$ $$sqrt{3}$$) structures using surface X-ray diffraction

田村 和久; 水木 純一郎

Journal of Physical Chemistry B, 109(26), p.12832 - 12836, 2005/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:4.61(Chemistry, Physical)

電極表面における2次元相形成については、これまでFleischmann, Thirskらを初めとする多くの研究者によって検討が行われ、さまざまなことが明らかになっている。しかしながら、測定手法の大きな制限から、これまで、クロノポテンショメトリー及びクロノアンノンペロメトリー法による検討が主であり、電極表面構造解析法による検討はほとんど行われていない。これまで、われわれは大電流を流すことができる、溶液抵抗の小さな「ドロップセル」を作成し、電気化学的触媒反応が起きている電極表面のin situ構造解析を可能にした[1]。本研究では、ドロップセルを用いたin situ時間分解表面X線散乱及びクロノアンペロメトリー法により、Au(111)上に形成したBi UPD層の構造相転移について、構造的及び電気化学的の両観点から、その速度論について詳細に検討した。

論文

Effects of salt concentration on association of the amyloid protofilaments of hen egg white lysozyme studied by time-resolved neutron scattering

藤原 悟; 松本 富美子*; 米澤 康滋*

Journal of Molecular Biology, 331(1), p.21 - 28, 2003/08

 被引用回数:45 パーセンタイル:59.1(Biochemistry & Molecular Biology)

種々の蛋白質が、その溶液条件によってアミロイド繊維として知られる繊維状構造体を含むさまざまな構造をとることが知られている。ニワトリ卵白リゾチーム(HEWL)は高濃度エタノール中でアミロイド繊維を形成することが知られている。われわれは、このHEWL-エタノール系をモデル系として、その種々の塩濃度下における繊維構造形成過程を時分割中性子散乱法により調べた。その結果、90%エタノール存在下において、NaCl濃度0.1-1.0mMの範囲でHEWLのゲル化が起こることが示された。このゲル化はプロトフィラメントの会合による繊維形成とその繊維同士の架橋によるゲル化という2段階で起こることが示唆された。繊維の構造及びその形成速度はNaCl濃度に依存することが示された。また、NaCl濃度2mM以上では、繊維状構造ではなくアモルファスな沈殿の形成が観測された。このようなさまざまな構造体が試料中の塩濃度に依存して形成されることから、これらの構造体の形成には静電相互作用が本質的な役割を果たしていることが示唆される。こうした観点から多様な繊維状構造体の形成過程についての議論を行った。

論文

Aggregation in supersaturated lysozyme solution studied by time-resolved small angle neutron scattering

新村 信雄*; 峯崎 善章; 安宅 光雄*; 曽良 達生*

Journal of Crystal Growth, 154, p.136 - 144, 1995/00

 被引用回数:72 パーセンタイル:97.57(Crystallography)

生体物質は3次元立体構造を形成して、生理機能を発揮する。3次元立体構造の解明には、生体物質単結晶が試料として必須である。生体物質単結晶成長は、現在殆どが試行錯誤で行われている。生体物質単結晶成長メカニズムの研究は、制御された単結晶成長法の開発に必要である。本論文は、時分割中性子小角散乱法により、リゾチーム・タンパク質が結晶成長していく過程をその場観察した結果をまとめたもので、従来全く考えられていない新しいモデルを提案することができた。

報告書

Research Proposal for Advanced Diffractometer; US-Japan Collaborative Research in Neutron Scattering

飯泉 仁; 舩橋 達

JAERI-M 82-157, 28 Pages, 1982/11

JAERI-M-82-157.pdf:0.75MB

これは中性子散乱日米協力計画を協議するため1980年に開催されたハワイ会議に原研の提案として提出された計画案である。曲線型一次元位置検出型の広角カウンターを用いて、種々の新しい測定を行うことを提案しているが、特に中性子回折パターンの時分割測定及び傾角配置による単結晶回折が主要な提案の内容である。

口頭

放射光X線イメージング法によるレーザー照射下金属粒溶融時空間分解計測

菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 安田 良*; 小泉 保行; 水谷 春樹; 小林 孝徳; 村松 壽晴

no journal, , 

「軽い・薄い(価格が)安い・強い・長持ち」といったユーザーニーズに応えるデライト設計ベースの工業製品開発およびそれらを実現するためのコーティング装置に必要なレーザーコーティング技術を確立するための基板基礎研究として、金属球のレーザー照射による溶融現象を高速イメージング測定により行い、系統的現象を明らかにすることを目的として本研究を実施した。SPring-8、BL22XUにおいて30keVの放射光X線を直径200マイクロメートル程度の金属球に照射し、レーザー照射下における溶融現象を1000分の1秒、6マイクロメートルの時空間分解能で観測した結果、金属球の溶融時間はレーザー出力と線形の関係であるが、基板への広がる時間は基板と金属球の融点の大小関係に大きく依存すること、大気中と真空中では酸素の影響により振る舞いが大きく異なるなど、レーザーコーティングの高度化に役立つデータ収集に成功した。

口頭

時間分解X線吸収分光による反応中の触媒材料の構造解析

松村 大樹

no journal, , 

X線吸収分光法は元素選択性と局所構造敏感性をもったユニークな手法である。原子力機構では大型放射光施設(SPring-8)内のBL14B1に時間分解X線吸収分光測定装置を常設して、触媒等の各種機能性材料に対して時間分解構造解析を実施している。この装置はマテリアル先端リサーチインフラ事業の下、多くの外部研究者による利用に供されており、数多くの成果を挙げている。研究例として水素再結合触媒の反応中の構造解析を取り上げ、具体的な事例を説明することで、時間分解X線吸収分光法がどのように役に立つかということを説明する。

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